향상된 가시성을 위해 흑연 질화탄소에서 광생성 전자를 고정합니다.

Scientific Reports 6권, 기사 번호: 22808(2016) 이 기사 인용

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광생성된 전자와 정공의 재결합 가능성을 줄이는 것은 흑연질화탄소(g-C3N4)의 광촉매 능력을 향상시키는 데 중추적인 역할을 합니다. 광생성 전자의 이탈 속도를 높이는 것이 이를 달성하기 위해 가장 일반적으로 사용되는 방법입니다. 우리가 아는 한, 전자를 에스테르 작용기로 고정시켜 광생성 전자-정공 쌍의 재결합을 억제하는 것에 대한 보고는 없습니다. 여기서 처음으로 메조다공성 g-C3N4(mpg-C3N4)가 에스테르 그룹이 풍부한 중합체인 폴리메틸 메타크릴레이트와 통합되었으며, 이는 가시광선 조사 하에서 원래 mpg-C3N4의 광촉매 활성보다 예상외로 높은 광촉매 활성을 나타냈습니다. 이론적 계산과 함께 실험적 관찰을 통해 수정된 mpg-C3N4의 인상적인 광촉매 능력은 주로 폴리메틸 메타크릴레이트의 에스테르 그룹에 의해 부과된 전자 잡아당김 효과를 통해 광생성 전자의 고정화에서 파생된다는 것이 명확해졌습니다. 이 새로운 전략은 다른 반도체의 광촉매 성능을 향상시키는 데에도 적용될 수 있습니다.

최근 금속이 없는 반도체인 흑연질화탄소(g-C3N4)가 많은 주목을 받으며 다양한 분야에서 촉매제로 급부상하고 있다1,2,3,4. g-C3N4는 탄소와 질소로 구성되어 있으며 3차 아민으로 연결된 독특한 트리-s-트리아진 구조를 갖추고 있어 중간 밴드 갭, 우수한 화학적 및 열적 안정성, 매력적인 광전 특성을 갖춘 유망한 광촉매입니다3. 이러한 장점에도 불구하고 g-C3N4의 광촉매 활성은 기본적으로 광생성 전자-정공 쌍의 낮은 분리 효율과 가시광선의 제한된 사용으로 인해 여전히 경쟁력이 없습니다5,6. 따라서 g-C3N4를 변형하면 가시광선 광촉매 활성을 향상시키고 고유한 장점을 활용할 수 있습니다.

지금까지 가시광선 조명 하에서 g-C3N4의 광촉매 성능을 향상시키기 위해 수많은 프로토콜이 채택되었으며 핵심 방법 중 하나는 광생성된 전자와 정공을 보다 효율적으로 분리하여 재결합 가능성을 줄이는 것입니다. 따라서, 광생성 전자의 이탈을 가속화하는 것이 가장 일반적으로 사용되는 접근법입니다. 반대로, 광생성된 전자와 정공의 재결합을 전자를 몰아내는 것이 아니라 고정화하여 억제할 수 있다면 가시광선 조사 하에서 g-C3N4의 광촉매 능력도 향상될 것입니다. 이 제안된 전략은 우리가 아는 한 문헌에 문서화되지 않았습니다. g-C3N4로부터 광생성된 전자의 고정화는 전자 그립 효과를 통해 달성될 수 있습니다. 화합물의 에스테르 그룹은 전자를 잡는 능력을 가지고 있습니다13. 광생성된 전자가 에스테르 그룹에 의해 고정되면 g-C3N4의 광촉매 성능이 향상되어야 합니다.

폴리메틸메타크릴레이트(PMMA)는 뛰어난 화학적 안정성, 투명성 및 생체적합성으로 인해 다양한 분야에서 널리 사용되고 있습니다14. PMMA의 탄소 골격은 에스테르 그룹이 매달려 있는 포화된 C-C 백본으로 구성됩니다(그림 S1). 그럼에도 불구하고, 풍부한 에스테르 그룹과 전자 그립 효과로 인해 PMMA는 쉽게 화학적으로 변형될 수 있고 일부 폴리머에 대한 좋은 친화력을 확립하여 우수한 폴리머 기판이 됩니다. 지금까지 우리가 아는 한, PMMA의 에스테르 그룹에 의한 광생성 전자의 고정화를 통해 가시광선 하에서 g-C3N4 반도체로부터 광생성 전자-정공 쌍의 분리 효율을 향상시키는 것에 대한 보고는 없습니다.

이 연구에서는 메조다공성 g-C3N4(mpg-C3N4, 단순화를 위해 MCN으로 표시)를 에스테르 그룹이 풍부한 PMMA로 변형하여 가시광선 조사 하에서 더 나은 광촉매 능력을 달성했습니다. 생성된 MCN/PMMA 복합체(PMCN으로 표시)는 MCN보다 유기 염료 분해 중에 훨씬 더 나은 광촉매 성능을 나타냈습니다. 이론적 계산과 함께 실험적 관찰에 따르면 광촉매 능력의 이러한 향상은 주로 에스테르 그룹에 의한 광생성 전자의 고정화로 인해 광생성 전자-정공 쌍의 재결합 확률이 낮아지고 더 좁은 폭으로 인해 가시광선을 더 잘 사용하기 때문인 것으로 나타났습니다. 밴드 갭.